Ses fonds, complétés au fil du temps, sont à l'origine issus de la bibliothèque personnelle du cardinal Mazarin (1602-1661).
La bibliothèque compte aujourd'hui environ 600 000 volumes. Si son très riche fonds ancien près de 200 000 volumes est encyclopédique, son fonds moderne est lui spécialisé en histoire, notamment l'histoire religieuse, littéraire et culturelle du Moyen Age (XIIe - XVe siècles) et des XVIe - XVIIe siècles, l'histoire du livre et l'histoire locale et régionale de la France.

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